Khary nasceu em Augusta, Geórgia. Na 1ª série, Payton viu um erro de atuação em uma produção de Cyrano de Bergerac. Quando adolescente, ele desenvolveu uma reputação local como rapper e comediante de stand-up, dividindo o palco com celebridades como Tom Kenny e Chris Rock.
O ator frequentou a Southern Methodist University em Dallas, estudando atuação e direção. Ele ficou no Texas por vários anos, aprimorando suas habilidades no teatro clássico e experimental antes de se mudar para Hollywood.
Payton co-escreveu, produziu e estrelou o filme de ficção científica independente Last Push, ganhando 13 prêmios, incluindo Best In Show nos festivais de cinema independente Showcase e Fargo Film Festivals. O ator levou para casa três prêmios de Melhor Ator.
Além de seu papel como Rei Ezekiel em The Walking Dead, Khary Payton tornou-se a voz do ciborgue, um dos heróis mais famosos da DC, dublando-o por 17 anos em inúmeros filmes, séries de televisão, jogos e no aclamado Teen Titans Go! .
Além disso, a voz do ator soa em séries como "Young Justice", "City of Heroes: A New History", "Transformers: Robots Undercover", "Guardian Lion" e outros. Além disso, Khary dublou personagens nos videogames The Sims, Starcraft, Metal Gear Solid, Batman: Arkham e Call of Duty: Advanced Warfare.
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